从1883年20岁时就开始了复兴奥运会的工作，直到1937年9月2日逝世，顾拜旦整整为奥林匹克运动奋斗了54年。其间，他不顾家庭的不快和困难，对工作不分巨细都亲自操办：文件，宣传，设计图案……他四处奔走联络各方，广交朋友争取支持，呕心沥血，殚精竭虑。
整整54年的时间，从1883年20岁时开始复兴奥运会到1937年9月2日逝世，顾拜旦将他的一生都奉献给了奥林匹克。
在他的倡议下，第一届现代奥运会顺利召开，并走向国际化。1896～1925年，顾拜旦在任奥委会主席期间，先后成立了20多个国际单项运动联合会，使国际奥委会的成员由14个发展到45个，被称为“现代奥运会之父”。
顾拜旦提出了奥林匹克运动发展模式——“双和模式”，即促进世界和平，建立和谐社会。顾拜旦还强调把“体育与文化和教育结合起来”，创造一种培养良好素质的生活方式。单纯的体育构不成奥林匹克运动，只有体育与文化教育相结合才是奥林匹克运动。即“奥林匹克运动=体育+文化+教育模式”。奥林匹克主义包含体育、文化和教育这3方面的内容，“寓文化、教育于体育之中”，缺一不可。
顾拜旦还是个原则性很强的人，他坚持奥运会是属于世界的，应该在全世界各个不同城市举办，而希腊人认为奥运会是希腊的，雅典应是奥运会的永久举办地。由于顾拜旦的坚持原则才使奥运会有今天的辉煌。顾拜旦对和平、友谊、进步宗旨的原则，对反对歧视、坚持平等的原则，对奥运与文化的教育的结合，对人的和谐发展，对逆向代表制等原则的坚持不渝，如今已成效显著地写入奥林匹克宪章中……1937年9月2日，顾拜旦在瑞士日内瓦去世，随后被安葬在国际奥委会总部所在地瑞士洛桑。按照他的遗嘱，他的心脏安葬在奥林匹克运动发源地——希腊奥林匹亚的科罗努斯山下。